И.П.Иванов

Исследуя структуру вещества, ученые научились разглядывать отдельные атомы - пространственное разрешение сканирующих туннельных микроскопов вполне для этого достаточно. Однако временнОе разрешение до сих пор оставалось неважным. Все, что видели экспериментаторы, - это усредненное по времени положение атомов; отслеживать отдельные движения на атомном масштабе пока не удавалось.

И вот в недавних экспериментах группа американских ученых преодолела этот рубеж. Они смогли наблюдать колебания пока не атомов твердого тела, но уже их небольших групп. Они смогли увидеть фононы: как они осциллируют во времени. Что это означает, и как такого добились - про это наш рассказ.

Немного теории: что такое фононы и как их можно увидеть

Кристаллическое твердое тело отличается от газов, жидкостей и от аморфных твердых тел гораздо большей микроскопической скоординированностью, более упорядоченной структурой на атомном масштабе. Это относится как к кристаллической решетке, так и к электронной структуре, но нас сейчас будет интересовать именно решетка.

Благодаря тому, что каждый атом сильно связан с соседями, он сам по себе, в одиночку двигаться не может - он заставляет двигаться в такт себе и соседей. В результате, микроскопическое движение в кристалле надо представлять себе не как движение отдельных атомов, а как определенные коллективные, синхронные колебания большого числа атомов. Такие колебания называются фононами. Именно фононы являются, как говорят физики, истинными степенями свободы в кристаллическом твердом теле. В терминах фононов можно описать и звуковые волны, и теплоемкость кристалла, и сверхпроводимость некоторых материалов, и, наконец, самые разнообразные микроскопические явления в кристалле.

Некогерентные, т.е. никак не скоррелированные, независимые фононы есть в кристалле всегда. Они имеют самые разные длины волн, распространяются в самых разных направлениях, накладываются друг на друга - и в результате приводят лишь к мелкому, хаотичному дрожанию отдельных атомов.

Однако если мы теперь создадим большое число когерентных фононов (т.е. фононов одного сорта - с одинаковой длиной волны, двигающихся в одинаковом направлении и в одинаковой фазе), то получится монохроматическая волна деформации, распространяющаяся по кристаллу. Именно за такой волной деформации, за такими когерентными фононами и можно наблюдать в режиме реального времени.

Наблюдение достигается оптическими методами, а именно дифракцией рентгеновских лучей на кристалле. Рассмотрим сначала случай в отсутствии волны деформации (рис.1). Рентгеновский пучок падает под некоторым углом на кристалл и частично отражается от атомных плоскостей. Отраженный пучок складывается из отдельных волн, отраженных от каждой кристаллографической плоскости. При определенном угле, зависящем от длины волны и расстояния между плоскостями, все отраженные волны будут складываться в фазе. В результате, в этом направлении отраженный пучок будет значительно усилен. Это так называемый основной брэгговский пик.

Что изменится, если теперь по кристаллу идет волна деформации? Эта волна будет вносить дополнительную пространственную периодичность в кристалл. Это приводит к тому, что расстояния между атомными плоскостями становятся где-то слегка больше, где-то слегка меньше - и в результате "по бокам", под небольшим углом от основного брэгговского пика появляются дополнительные пики. В случае стоячей волны деформации эта дополнительная длинноволновая периодичность "дышит" - то исчезает, то появляется вновь. Из-за этого и боковые пики тоже то появляются, то пропадают.

На самом деле, из-за присутствия некогерентных фононов всяческих длин волн дополнительные пики есть всегда, но только неподвижные. Это, однако, не меняет сути дела: волна когерентных фононов будет в этом случае все равно видна по колебанию интенсивности этих пиков с вполне определенным периодом. Скажем к слову, что такая дифракция рентгеновских лучей на фононах есть лишь один пример разнообразных и интересных акустооптических явлений в кристаллах.

Давайте сразу поймем, о каких характерных временах осцилляций идет речь. Оценить типичное время микроскопических колебаний нетрудно: берем характерную тепловую скорость атомов (~ 100 м/с), характерное расстояние между атомами (~ 10^-10 м), и получаем типичное время порядка 10^-12 с = 1 пс (пикосекунда). Коллективное колебание группы атомов происходит медленнее, но все равно мы находимся в том же пикосекундном диапазоне.

Осталось только понять, как отслеживать явления, происходящие так быстро. На помощь приходит так называемая "ультрабыстрая оптика". Благодаря сравнительно недавно разработанным методикам (за которые, кстати, была присуждена Нобелевская премия по химии за 1999 год), сейчас уже не представляет труда получать сверхкороткие импульсы, как оптического, так и рентгеновского излучения длительностью вплоть до долей пикосекунды. Такой рентгеновский импульс, падая на кристалл и испытывая дифракцию, несет в себе, в своем временном профиле информацию о том, что происходило в кристалле за эти пикосекунды.

Задача же экспериментатора - расшифровать эту информацию. Именно таким способом ученые и смогли "заснять фононы на пленку".

Методика эксперимента

Эксперименты проводились на кристалле InSb. На поверхность кристалла направлялись синхронизованные по времени ультракороткие импульсы инфракрасного (ИК) и рентгеновского излучения. ИК импульсы длительностью всего 0.15 пс поступали от импульсного ИК лазера с частотой 1 kHz (т.е. 1000 импульсов в секунду). Падая на кристалл и поглощаясь в слое порядка сотни нанометров, мощные ИК импульсы генерировали волны сжатия и разряжения, распространяющиеся вглубь кристалла, то есть, волны деформации.

Для наблюдения этих колебаний использовались импульсы рентгеновского излучения с длиной волны 2.4 ангстрема и длительностью порядка 100 пс. Каждая пара импульсов - ИК и рентгеновского излучения - была скоррелирована по времени в пределах 5 пс, и, попав на кристалл, пространственно перекрывалась. Поэтому можно сказать, что измерения проводились в то самое время и в том самом месте, где возникала волна деформации, т.е. когерентные фононы.

Дифрагированный рентгеновский пучок выходил из кристалла и попадал на поверхность детектора. Методика регистрации таких ультракоротких импульсов с хорошей разверткой по времени - это далеко не простая экспериментальная задача. В двух словах, рентгеновский импульс, падая на фосфоресцирующий экран, преобразовывался в импульс электронов, который затем за очень короткое время собирался и анализировался ПЗС-детектором, и, наконец, преобразовывался в выходной сигнал. ПЗС означает - "прибор с зарядовой связью". В такого типа приборах величина собранного заряда непосредственно преобразуется в амплитуду выходного сигнала. Поскольку в этих экспериментах требуется развертка сигнала по времени, то характерное время обработки должно быть заведомо меньше длительности сигнала (100 пс), что предъявляет определенные требования к электронике ПЗС-камеры. В описываемых экспериментах это условие было, разумеется, выполнено: временное разрешение ПЗС-камеры составляло 3 пс.

Результат налицо - экспериментаторы впервые смогли надежно наблюдать явления в твердом теле, разворачивающиеся на атомном масштабе за времена порядка 10 пс. И впервые смогли воочию увидеть те самые фононы.

Результаты

На рис.2 показана типичная картина фононных осцилляций. На верхнем графике пунктиром показан сигнал от рентгеновского импульса без сопровождающего импульса ИК излучения. В этом случае в кристалле, разумеется, нет никаких значительных волн деформации, и потому временная развертка зарегистрированного сигнала полностью повторяет профиль исходного рентгеновского импульса.

На том же верхнем графике сплошной линией показано, что происходит при включении ИК лазера. Отчетливо видны ожидаемые осцилляции сигнала с периодом порядка 15 пс (особенно хорошо это видно на нижнем графике, где приведена величина сигнала, деленная на "холостой" импульс). Можно заметить не только само, явно гармоническое колебание, но даже и его затухание (на языке фононов затухание объясняется постепенным уменьшением числа фононов за счет рассеяния на неоднородностях, взаимодействия с электронами, фотонами и т.п.).

Интересно, кстати, оценить по этому графику длину волны наблюдаемого фонона. Так как скорость распространения звука в InSb в направлении [1,1,1] составляет 4000 м/с, то длина волны (произведение периода на скорость звука) есть 60 нм, то есть около 500 межатомных расстояний. Заметим, что это как раз порядка глубины проникновения ИК импульса, что и следовало ожидать.

В том, что мы здесь имеем дело с рассеянием на когерентных фононах, сомневаться не приходится. Во-первых, оцененная нами длина волны вполне соответствует ожидаемому значению. Во-вторых, теория предсказывает четкую корреляцию между углом наблюдения (отсчитываемым от основного брэгговского пика) и периодом фононов, которые должны наблюдаться. Эта зависимость была блестяще подтверждена на опыте. Наконец, детальные вычисления, касающиеся как формы сигнала, так и механизма его образования, вполне сходятся с экспериментом.

Таким образом, можно с полной уверенностью сказать, что ученые наконец-то увидели фононы в лицо.

Чем еще интересен этот эксперимент?

Значимость этого эксперимента не ограничивается самим наблюдением фононов. Эти опыты дают дорогу мощному экспериментальному методу изучения строения твердого тела, разнообразных акустооптических явлений, взаимодействий между фононами, фотонами и электронами. Упомянем только одно из направлений.

В такого рода экспериментах, мощные ИК импульсы могут не только вызвать колебания решетки, но и ее плавление. В этом случае локально, в небольшой области происходит фазовый переход "твердое тело-жидкость", переход от пространственной упорядоченности к беспорядку. Контролируя мощность лазера, можно просканировать область вблизи точки фазового перехода и попытаться выяснить, как же он начинается на атомарном уровне. Описанные выше эксперименты уже дали предварительный ответ. Выяснилось, что переход к беспорядку происходит через генерацию когерентных фононных колебаний большой амплитуды, а не поатомно, как считалось ранее.

Если это действительно так, то это будет еще одним немалым шагом на пути к пониманию фазовых превращений.

Литература

A.Lindenberg et al., Phys. Rev. Lett. 84 (2000) 111-114 - оригинальная статья,
http://focus.aps.org/v4/st33.html - рассказ о работе,
М.И.Каганов, И.М.Лифшиц "Квазичастицы", М., Наука, 1976,
М.И.Каганов "Электроны, фононы, магноны", М., Наука, 1979 - прекрасные популярные введения в физику твердого тела.