ЭФФЕКТ ТЕРМОАКТИВАЦИИ В НАНЕСЕННЫХ КАТАЛИЗАТОРАХ ГЛУБОКОГО ОКИСЛЕНИЯ PT / MEOX И PD / MEOX, ГДЕ MEOX - AL₂O₃, CEO₂, ZRO₂

Чжу Д.П., Кудря Е.Н., Цырульников П.Г.

Омский филиал института катализа им. Г.К.Борескова СО РАН

Омский Государственный Университет

Эффект термоактивации катализаторов - резкого возрастания каталитической активности после прокаливания при повышенных температурах - был установлен и исследован для оксидных систем: MnOx/Al₂O₃ и MnOx/ZrO₂. Отмеченный эффект также проявляется для нанесенных платиноидов. Поэтому, целью представленной работы было исследовать системы Pt / MeOx и Pd / MeOx, где MeOx - Al₂O₃, CeO₂, ZrO₂, на предмет обнаружения эффектов термоактивации в модельной реакции глубокого окисления н-пентана после прокаливания катализаторов при повышенных температурах.

Платиновые катализаторы были получены пропиткой по влагоемкости ZrO₂ ацетоновым раствором карбонила платины, а для носителей CeO₂ и Al₂O₃ - хемосорбцией карбонила платины с последующим испарением ацетона в токе аргона и сушкой образцов при 100⁰ в течение 1 часа. Pd наносили из нитрата Pd по хемосорбции - для Al₂O₃, CeО₂, и по влагоемкости - для ZrО₂. Образцы сушили при 120⁰С. Термообработку катализаторов проводили в муфеле, прокаливая их на воздухе при 500⁰, 600⁰, 700⁰ в течение 2 часов. Каталитическую активность определяли в безградиентных условиях в модельной реакции глубокого окисления н-пентана в кинетической области. Атомную каталитическую активность (АКА) образцов сравнивали при температуре 300⁰ и степени превращения н-пентана 50% при его исходной концентрацией 0,1 % объем.

Установлено, что эффект резкого увеличения АКА нанесенных платиновых и палладиевых катализаторов наблюдается при переходе от температур предварительного прокаливания образцов 500⁰-600⁰С к температуре 700⁰С.

Эффект термоактивации может быть связан с уменьшением донорно - акцепторного взаимодействия кристаллов Pt и PdO с носителями при спекании; с формированием и стабилизацией при высокой температуре различных соотношений Pt(Pd)⁺ⁿ/ Pt(Pd)⁺⁰ на поверхности; с увеличением количества активных, менее плотно упакованных граней кристаллов.

Работа поддержана Российским фондом фундаментальных исследований, грант 99- 32135.