Новое поколение молекулярно-ситовых катализаторов с комбинированной
микро-мезопористой структурой
Иванова И.И., Кузнецов А.С., Ющенко
В.В., Пономарева О.А, Князева Е.Е
Московский Государственный Университет им. М. В. Ломоносова, Химический факультет
Микропористые
молекулярные сита, такие как цеолиты, благодаря особенностям своего строения,
молекулярно-ситовым и кислотным свойствам, а также высокой термостабильности и
кислотостойкости, находят широкое применение как катализаторы в нефтехимии и
нефтеперерабатывающей промышленности. Однако ограничения по размеру пор (<14
Ǻ) делают невозможным их использование для каталитического превращения
крупных молекул, в частности, в глубоком каталитическом крекинге, а также
тонком органическом синтезе. Ожидалось, что для этой цели могут быть
использованы такие материалы, как мезопористые молекулярные сита, первые
упоминания о которых появились в начале 90-х годов. Однако, как показали
дальнейшие исследования, низкая стабильность и кислотность этих материалов не
позволили реализовать возложенные на них надежды. В связи с этим, создание
новых материалов с комбинированной микро-мезопористой системой, сочетающих в
себе преимущества цеолитов и мезопористых молекулярных сит, представляет
огромный интерес для современного гетерогенного катализа.
В настоящей
работе обобщены результаты, полученные в лаборатории кинетики и катализа
Химического факультета МГУ, в области создания новых молекулярно-ситовых
катализаторов с комбинированной микро-мезопористой системой. Проанализированны
основные методы синтеза таких систем, включающие как создание вторичной
мезопористой системы в кристалле цеолита, так и построение мезопористых
материалов из цеолитных фрагментов. Приведены характеристики новых
каталитических систем, обсуждены их структура, морфология, текстура,
стабильность, кислотные и каталитические свойства. Показано, что в таких
процессах, как крекинг, алкилирование и трансалкилирование объемных
алкилароматических соединений, а также конденсированных ароматических
углеводородов, эти материалы значительно превосходят цеолиты и мезопористые
алюмосиликаты.
Работа выполнена
при поддержке РФФИ (N 02-03-516), гранта Президента РФ (НШ - 1275.2003.3) и
гранта INTAS (N 03-51-5286).
|