В 1951

О создании Лаборатории Атомных Столкновений

В 1951-52 г.г. впервые в СССР по инициативе заведующего лабораторией ядерной физики НИИЯФ МГУ профессора С.С. Васильева в 72-см циклотроне Минобразованияя СССР были ускорены ионы легких элементов с ядерными зарядами Z ³2 с целью изучения ядерных реакций. С 1953 года циклотрон стал источником устойчивых ионных пучков (от Не до Аr) с частично сохранившейся электронной оболочкой, что позволило осуществить комплексные исследования взаимодействия многозарядных ионов с газообразными (инертные газы, азот, водород и углеводородные молекулярные соединения) и твердыми (целлулоид и тонкие металлические пленки) веществами. Под руководством В.С. Николаева, впоследствии профессора МГУ, группой сотрудников (И.С. Дмитриев, Я.А. Теплова, Л.Н. Фатеева) были впервые получены количественные данные о величине и стрэгглинге пробегов, о потере энергии, об установлении равновесного распределения зарядов, о среднем заряде ионов, равновесных толщинах мишеней и сечениях как потери, так и захвата электронов. Возможности варьировать в эксперименте в широких пределах скорости ионов v = (1-6) v₀(v₀ =2,19.10⁸ cм/cек), ионные заряды i = (-1,0, +1- 7), ядерные заряды сталкивающихся партнеров Z = 1-18 и Z_c = 1-79 и агрегатное состояние среды позволили установить закономерности процессов взаимодействия многозарядных ионов с веществом, получить ряд полуэмпирических соотношений необходимых для последующей экстраполяции данных, а также оценить границы применимости существующих теоретических моделей [1].

Для выполнения измерений была создана многоцелевая масс-спектрометрическая установка, рис.1, [2,3].

Рис.1 Экспериментальная установка 'Сокол'. 1- циклотрон, 2- камера столкновений, 3- блок счетчиков, 4- боковой патрубок, Н₁-Н₄- магнитные анализаторы, Т_s,0-T_s_,3- 'твердые' мишени, Т_g,1, T_g_,2- газовые мишени, Е- электростатический анализатор, d₁-d₃ - раздвижные диафрагмы.

Большая серия экспериментов показала, что в исследованной области скоростей ионов (1,2-5,5) а.е. и Z = 2-18 измеренные величины (потери энергии, пробеги ионов, сечения потери и захвата электрона) имеют осцилляционную структуру в зависимости от основных параметров cтолкновений, отражающую строение электронных оболочек сталкивающихся частиц, поэтому требуется индивидуальное рассмотрение каждой пары партнеров столкновения, а усреднение дает лишь качественную картину [4,5]. Полнота полученных данных позволяет считать, что совокупность результатов представляет новую область исследований - ионно-атомные столкновения при высокой (по атомным меркам) энергии.

Основные направления исследований в лаборатории:

Впервые обнаружена при скоростях ионов v= (1-3 ) v₀ немонотонная зависимость пробегов ионов от ядерного заряда Z, коррелирующая с энергией связи в электронных оболочках и уменьшающаяся при возрастании скорости, рис.2 [4]. Аналогичная зависимость характерна и для стрэгглинга пробегов. При этих же скоростях пробеги ионов и потери энергии пропорциональны скорости, что подтвердили теоретические модели Фирсова и Линдхарда. На кривой зависимости потерь энергии от скорости ионов четко выделена область максимума, v=v₀Z ^2/3, которая заметно сдвигается в область больших скоростей при увеличении Z. Установлена зона выполнения правила аддитивности торможения в сложных молекулярных соединениях.

Рис.2. Зависимость пробегов ионов от Z в воздухе при нормальном давлении. Значения скоростей V даны около кривых.

Рис 3. Потери энергии легких ионов с энергией 0.35 МэВ/нуклон в зависимости от заряда ядра ионов. Экспериментальные данные:

ћ - в целлулоиде, ■ - в азоте и в воздухе. Сплошные кривые - расчет потерь энергии, связанных с перезарядкой ионов (-dE/dx)_п, пунктирные кривые - расчет потерь энергии, при взаимодействии ионов с электронами мишени (-dE/dx)_эл:

В последние годы были исследованы потери энергии, непосредственно связанные с перезарядкой ионов, (-dE/dx)_п = N_с S F_i s_i,i+1 ( J+E_k) [4], где F_i - зарядовые фракции ионов, s_i,i+1 - сечения потери и захвата электрона, N_с- количество атомов в 1 см³ вещества, J- энергия связи электрона в атоме среды для процесса захвата электрона или энергия связи электрона в налетающем ионе для процесса потери электрона, Е_к- кинетическая энергия электрона, участвующего в процессе перезарядки.

Проведенные расчеты показали, что для легких ионов потери энергии, вызванные перезарядкой, (-dE/dx)_п, могут быть сравнимы по величине с потерями энергии, обусловленными взаимодействием ионов с электронами мишени (-dE/dx)_эл. При торможении ионов Ве в целлулоиде относительный вклад (-dE/dx)_п в полные потери энергии достигает 40%(-dE/dx)_эл. Для торможения ионов Не в азоте (-dE/dx)_п составляют около 17% (-dE/dx)_эл, рис.3 [6].

Средний заряд и распределение ионов по зарядам

Равновесное распределение зарядов, к которому приближается зарядовый состав пучка при прохождении ионов через вещество, не зависит от начального заряда ионов и полностью определяется соотношениями между сечениями потери и захвата электронов. Равновесное распределение достигается раньше, чем произойдет заметное торможение частиц в среде. Для среднего заряда , i_ср =ΣiF_i, в соответствии с критерием Бора и статистической моделью, получено удобное выражение: i_ср /Z = f(v /Z^α ), где f -монотонно возрастающая функция, 1/3< α< 2/3. Значения f и α подбираются на основе экспериментальных данных. Измеренный заряд в твердом веществе отличается от полученного для тех же ионов при тех же условиях в газе, а также из экспериментов по измерению потерь энергии.

С увеличением толщины мишени средний заряд изменяется монотонно, ширина зарядового распределения в случае больших отклонений начального заряда от равновесного, достигает максимального значения при толщинах меньше равновесных.

Подтверждено, что средний заряд ионов при прохождении твердого тела всегда больше среднего заряда ионов в газах при прочих равных условиях. Равновесное значение среднего заряда i_ср не зависит от начального зарядового состояния иона i₀ как в газовых, так и в твердотельных мишенях. При возрастании начальной скорости ионов i_ср увеличивается. Увеличение i_срнаблюдается также при возрастании заряда ядра налетающего иона ( при равных начальных скоростях и начальном заряде ). Толщина мишени, при которой устанавливается равновесное распределение по зарядам, существенно зависит от начального заряда иона и имеет минимальное значение для i₀' i_ср, рис.4.

Найденные 'эффективные' сечения перезарядки ионов в целлулоиде, также соответствующие сечения в азоте, позволили рассчитать на основе известных уравнений перезарядки, (dF_i/dt)= SF_ks_ki-F_iSs_ik, зависимость зарядовых фракций F_i и среднего заряда i_ср от толщины мишени t при изменении начального заряда иона i₀, рис.5 [7 ].

Экспериментальные сечения потери и захвата электронов получены на основе анализа измеренных распределений ионов по зарядам. Разработан полуэмпирический метод расчета сечений потери электронов для многозарядных ионов ( йод, уран ), примененный при проектировке и наладке работы многоступенчатых ускорителей высоких энергий. Измерена разница в сечениях потери электрона из К и L-оболочек. Установлены случаи, когда для ионов с большим числом электронов потеря нескольких электронов может быть больше потери одного электрона.

Сечение потери электронов уменьшается, а сечение захвата электрона увеличивается с возрастанием начального заряда иона. При скорости v ³ 2v₀ сечение захвата электрона быстро уменьшается с увеличением скорости и чем тяжелее среда, тем уменьшение медленнее.

Для ионов с малыми зарядами сечение захвата электрона изменяется немонотонно в связи с периодическим изменением числа вакансий и средней энергии связи, рис.6 [2,5]. Понижение сечений наблюдается для ионов с полностью заполненной электронной оболочкой и повышенной вероятностью образования метастабильных состояний. При доступных в эксперименте скоростях сечения захвата электрона сильно осциллируют при изменении Z_t cреды, каждый из максимумов связан с парциальным захватом электрона из К,L,M,N,O и др. оболочек. Наибольшее понижение до 3 раз наблюдается при v= 4-6 а.е. Установлена связь между сечениями захвата электронов протонами и многоэлектронными ионами, следующая из приближения Оппенгеймера-Бринкмана-Крамерса.

Рис.6. Зависимость сечений захвата электрона s_i,i-1от заряда ядра атомов среды - Z_t для ионов В³⁺. Значки - экспериментальные величины. Сплошные линии - нормированные расчеты в приближении ОВК, штрих-пунктирные и пунктирные прямые -полуэмпирические расчеты для скорости ионов 1.83 и 3.65 а.е., соответственно.

Экспериментально установлено, что при прохождении ионов через твердое вещество наряду с увеличением потери электронов наблюдается уменьшение сечения электронного захвата. Этот эффект особенно значителен для ионов с большими зарядами, которые захватывают электроны преимущественно в высоковозбужденные состояния. Уменьшение сечений захвата электронов и увеличение ионизации ведут к увеличению среднего заряда ионов. При достижения равновесного распределения ионов по зарядам увеличение сечений ионизации ведет к уменьшению равновесной толщины мишени, а уменьшение сечений захвата электронов -к увеличению последней. Измерения показали, что для ионов с зарядом ядер Z= 7-10 и энергией 0,03-0,3 МэВ/н равновесные толщины твердых мишеней превышают равновесные толщины газа на порядок величины.

Анализ отношений А_cap=s^g_i+1,i/s^s_i+1,i и А_loss=s^g_i,i+1/s^s_i,i+1сечений захвата и сечений потери электрона ( индексы g и s относятся к газообразной (азот) и твердой (целлулоид, углерод) среде) подтвердил увеличение сечений потери электронов и уменьшение сечений захвата электронов в твердых телах по сравнению с газом [7].

Угловые и энергетические распределения отраженных ионов при скользящем падении на поверхность

Для оценки условий прохождения ионов через твердое вещество и рассеяния от поверхности мишени проводились экспериментальные и теоретические исследования энергетических и угловых распределений отраженных от поверхности мишени быстрых ионов гелия и азота с энергией Е₀=200-500 кэВ и .протонов до 1,2 МэВ. Эти распределения зависят от углов скольжения a и рассеяния q ( q>a). При небольших a распределение отраженных ионов представляется в виде широкого пика, положение максимума Е_max которого, смещается при увеличении q в область меньшей энергии (0£ Е_max/E₀<1). Сравнение энергетических распределений для различных по массе и заряду ионов, отраженных от разных поверхностей металлов и углерода позволили оценить количественные различия и глубину проникновения ионов в вещество [8]. Расчеты, основанные на методе Монте - Карло, удовлетворительно описывают результаты измерений.

Впервые ( публикации авторов с 1966 года [9] ) экспериментально установлено, что в ионных пучках, выведенных из циклотрона или прошедших через газовые и твердые мишени, практически всегда содержится некоторое количество частиц в возбужденных состояниях , часть которых оказывается долгоживущими. После идентификации состояний с помощью время-пролетного метода оказалось, что наибольшее количество метастабильных частиц принадлежит к гелиеподобным и литиеподобным изоэлектронным последовательностям. Присутствие таких ионов в пучке изменяет до 5 раз сечения потери и захвата электронов, позволяя измерять только некоторые усредненные величины. Найдены оптимальные способы получения как наибольшего количества метастабильных частиц ,так и минимального. Наибольшее количество двухэлектронных частиц в состояниях S^1,3 образовывалось при захвате электрона водородоподобным ионом ( до 60%), наименьшее при потере электрона литиеподобным ионом. Переходы с захватом электрона метастабильным гелиеподобным ионом или с захватом двух электронов водородоподобным ионом приводят к образованию литиеподобных ионов в квартетных состояниях (1s2s2p)⁴Р, причем количество ионов зависит от толщины слоя газа и его состава. Зависимость количества автоионизующихся частиц от толщины слоя газа существенно отличается для легких газов, водорода и гелия, от аналогичной зависимости для азота, неона и аргона. Это можно объяснить тем, что в молекулах водорода и гелия отсутствуют электроны с параллельными спинами, и литиеподобные ионы могут возникнуть только при последовательном захвате по одному электрону. В более тяжелых газах одновременно действуют два процесса: последовательный захват и захват сразу двух электронов, при этом основным механизмом является последний в связи с этим , наблюдается слабая зависимость количества от толщины газового слоя. В тонкой пленке количество метастабильных частиц практически постоянно. Максимальные количества метастабильных частиц получены в водороде и гелии и для ионов бора составили 0,3-0,4, а для ионов азота -0,15. При этом количество метастабильных литиеподобных ионов образовавшихся при захвате одного электрона не превышает 0,02-0,03, рис. 7 [10].

Рис. 7. Количество метастабильных частиц a при захвате электронов водородоподобными ионами бора в зависимости от толщины газовой и твердой мишени. Скорость ионов бора 3.6 а.е. Экспериментальные данные для захвата двух электронов:

n - He ; g- Ne; t - Ar; одного электрона: n - He ; g - Ne; t - Ar; * - целлулоид.

Сплошные кривые - результаты расчета процесса захвата двух электронов по уравнениям перезарядки с учетом метастабильных состояний.

1. Сборник 'Развитие научных исследований по атомной и ядерной физике в НИИЯФ МГУ' Изд. Моск. Ун-та, 1994.

Сборник 'Столкновение быстрых ионов в веществе' Изд. Моск Ун-та, 2002.

Лекции 'Экспериментальные исследования с быстрыми метастабильными атомами и ионами' Изд. Моск. Ун-та, 1977.

Сборник 'Модель космического пространства' под ред. акад. С.Н.Вернова. Изд. Моск. Ун-та. 1983. Т.11. с.29-57.

2. Николаев В.С., Дмитриев И.С., Фатеева Л.Н., Теплова Я.А..// ЖЭТФ, 1957, Т. 33, С. 1325;

4. Теплова Я.А., Николаев В.С., Дмитриев И.С., Фатеева Л.Н.// ЖЭТФ.1962. Т. 42. ?1. С. 44.

5. Дмитриев И.С.,Теплова Я.А.,Белкова Ю.А.,Файнберг Ю.А.// ЖЭТФ. 2004. Т.125 .?.5 .С.1.

6. Белкова Ю.А., Теплова Я.А., // Изв.РАН. Сер.физ. 2004. Т.68. ?3.С.367.

Teplova Ya.A., Belkova Yu.A., Yuminov O.A.//Nucl.Instr.&Meth.B,2005,V.230,P.73.

7. Teplova Ya.A.,Dmitriev I.S.,Belkova Yu.A.//Nucl.Instr.&Meth.B,2000,V.164-165,P.291.

Дмитриев И.С., Теплова Я.А., Белкова Ю.А. // Вестн. Моск.Ун-та. Сер.3. Физика. Астр. 2000. ?4. С.29.

Теплова Я.А., Дмитриев И.С.,Белкова Ю.А. // Изв.РАН. Сер.физ. 2000. Т.64. ?4. С. 677.

8. Novikov N.V.,Teplova Ya.A.,Fainberg Yu.A.,Kurnaev V.A. // Nucl.Instr.&Meth.B,2003,V.212, P.93.

9. Дмитриев И.С., Виноградова Л.И., Николаев В.С., Попов Б.М.// Письма в ЖЭТФ, 1966, Т.3, С.35.

10. Dmitriev I.S.,Teplova Ya.A.,Fainberg Yu.A.,Belkova Yu.A.//Physica Scripta, 2003, V.20, P.1.

Исследование неупругих и упругих столкновений быстрых ионов в различных средах

На основе полученных ранее экспериментальных результатов рассчитаны потери энергии, вызванные взаимодействием с электронами мишени, а также потери энергии, связанные с перезарядкой. Расчеты проводились для быстрых легких ионов (p, Не, Ве, B, N, О) с энергией 0.35 МэВ/нуклон, прошедших через газообразные (азот, воздух) и твердые (целлулоид) мишени, а также для протонов с энергией 100-500 кэВ в азоте и алюминии. Показано, что потери энергии, связанные с перезарядкой, дают наибольший вклад (до 50%) в торможение протонов в области максимума потери энергии (100-200 кэВ). Значительная доля вклада перезарядки (до 40%) характерна для ионов Ве при энергии ионов 0.35 МэВ/нукл. При увеличении энергии ионов доля потери энергии за счет перезарядки уменьшается [1].

Предложен теоретический метод, позволяющий описать распределение отраженных поверхностью ионов не только по энергии, но и по заряду. Энергетическое распределение ионов при фиксированном угле рассеяния определялось как произведение зарядовой фракции и энергетического распределения для равновесного состояния. Зарядовые фракции отраженных ионов оценивались по соотношению между сечениями захвата и потери электронов и по среднему заряду отраженных ионов. Проведены оценки (см Рис) глубины проникновения ионов N с энергией 300 кэВ при падении под малыми углами на медную и графитовую поверхность [2], получено качественное согласие с экспериментальными данными [3].

Рис.1. Результаты расчета отношения глубины проникновения при скользящем падении ионов азота от медной поверхности к глубине проникновения при перпендикулярном падении с той же самой нормальной составляющей скорости, соответствующей энергии 1.46 кэВ: 1 - расчет по программе MCIT, 2 - расчет по TRIM.

На сайте НИИЯФ МГУ представлена информация о волновых функциях начального и конечного состояний сталкивающихся частиц, необходимая для расчета сечений перезарядки [4].

В последние годы выполнен ряд экспериментов по изучению угловых распределений атомов при распылении никель-палладиевых сплавов с различной концентрацией компонент (Ni₅Pd, NiPd, NiPd₅). Для объяснения полученных экспериментальных данных был проведен расчет распыления сплавов Ni₅Pd и NiPd₅ионами Ar с энергией 3 кэВ. Расчет выполнен методом компьютерного моделирования. В расчете учтена возможность сегрегации одной из компонент на поверхность мишени (в пределах одного монослоя). Концентрация сегрегирующих атомов (Ni или Pd) варьировалась. Было показано, что необходимую стехиометрию распыления удается достичь лишь при очень низкой концентрации сегрегирующих атомов, что соответствует сильно разреженному слою атомов. Установлено, что в никель-палладиевых сплавах на поверхность мишени сегрегирует элемент с более низкой объемной концентрацией. Хорошее согласие расчетных угловых распределений относительного выхода компонент с экспериментом было получено при концентрации сегрегирующих атомов Ni 2-3 % для сплава NiPd₅ и при концентрации сегрегирующих атомов Pd примерно 10 % для сплава Ni₅Pd.

Разработана программа компьютерного моделирования процессов эрозии поверхности и первичного радиационного повреждения металлов при бомбардировке многоатомными нанокластерами низких энергий. Проведен расчет распыления поликристаллических слоев меди нанокластерами Ar с энергией 0,1-1 кэВ/атом.